पौराणिक कथा के अनुसार, नाग वासुकी ने खुद को मदराचल पर्वत के चारों ओर लपेट लिया और समुद्र मंथन या क्षीर सागर के मंथन के दौरान रस्सी के रूप में काम किया। मंदिर का उल्लेख मत्स्य पुराण में मिलता है, और यहां के इतिहास से संबंधित एक कथा काफी प्रचलित है। ऐसा कहा जाता है कि मंदिर पर एक बार मुगल सम्राट औरंगजेब ने हमला किया था। जब उसने अपनी तलवार से मूर्ति को तोड़ने का प्रयास किया, तो उसकी तलवार वहां फंस गई और नाग वासुकी अपने शक्तिशाली रूप में प्रकट हुए। प्रभु की महिमा से भयभीत होकर औरंगजेब बेहोश हो गया और अपनी विनाशकारी योजनाओं को साकार करने में विफल रहा। माना जाता है कि भगवान नाग वासुकी अपने भक्तों को सभी बुराइयों से बचाते हैं और उन्हें सुखी और स्वस्थ जीवन का आशीर्वाद देते हैं। एक और कहानी 18वीं शताब्दी की है जब मराठा राजा, श्रीधर भोंसले एक गंभीर बीमारी से पीड़ित थे। शाही पुजारी ने भगवान नाग वासुकी से उनके बेहतर स्वास्थ्य के लिए प्रार्थना की और यह वचन दिया कि अगर राजा ठीक हो गए तो वह मंदिर का जीर्णोद्धार करेंगे। वासुकी देव की कृपा से, राजा पुनः स्वस्थ हो गए और पुजारी ने मंदिर परिसर के पुनरुद्धार की योजना शुरू की। उन्होंने न केवल मंदिर का जीर्णोद्धार किया, बल्कि पास के घाट के निर्माण में भी मदद की। आज, यह माना जाता है कि यह मंदिर भारत के उन कुछ स्थानों में से एक है जहां व्यक्ति काल सर्प दोष के प्रभाव से मुक्त हो सकता है, अन्य स्थान नासिक, उज्जैन, वाराणसी और हरिद्वार में स्थित हैं।

मंदिर के महत्व पर प्रकाश डालते हुए, लोकप्रिय मान्यता यह है कि नाग वासुकी के मात्र 'दर्शन' से भक्तों को काल सर्प दोष से मुक्ति मिल जाती है। हालाँकि यहाँ नियमित रूप से श्रद्धालुओं का आना-जाना लगा रहता है, लेकिन कुंभ और माघ मेलों के दौरान मंदिर में भीड़ बढ़ जाती है। इसके अलावा, नाग पंचमी पर यहां माहौल अत्यंत भक्तिमय हो जाता है। प्रयागराज की यात्रा इस मंदिर को देखे बिना अधूरी है।

यह मंदिर वास्तुकला की मध्ययुगीन शैली का बेहतरीन उदाहरण है। मंदिर के पूर्वी द्वार पर चित्रित कमल, हाथी और शंख की आकृतियों की कलात्मक उत्कृष्टता को देखकर कोई भी अवाक रह जाएगा। इसके केंद्रीय गर्भगृह में नाग वासुकी की एक पत्थर की मूर्ति है जो दिव्य आभा और आध्यात्मिक चमक से युक्त है। साथ ही, मंदिर में भगवान शिव, देवी पार्वती, भगवान गणेश और भीष्म पितामह की मूर्तियाँ भी हैं। इसकी शुरुआत एक भव्य सीढ़ी से होती है जो मानसून के दौरान गंगा का पानी बढ़ने पर डूब जाती है।

नाग वासुकी मंदिर में भक्तगण दूध और जल चढ़ाते हैं। ऐसी मान्यता है कि इस मंदिर में दूध और जल चढ़ाने से सम्पूर्ण परिवार की सांपों से रक्षा होती है।